溶剂诱导制备用于高效稳定光热催化降解潮湿甲苯蒸气

1. 文章信息       

中文标题：溶剂诱导制备具有丰富氧空位的 Cu/MnOx 纳米片，用于高效稳定光热催化降解潮湿甲苯蒸气

页码：122509   

DOI：10.1016/j.apcatb.2023.122509                  

2. 文章链接

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.122509

3. 期刊信息

期刊名：Applied Catalysis B: Environmental       

ISSN：0926-3373       

2022年影响因子：24.319    

分区信息：JCR分区（Q1）,中科院1区TOP         

涉及研究方向：  化学  

4. 作者信息：第一作者是  广西大学江善良，李畅浩 。通讯作者为 广西大学赵祯霞教授 。

5. 光源型号：北京中教金源CEL-HXF300；光功率计型号：北京中教金源CEL-NP2000-2A

文章简介：

光催化是一种具有良好发展前景的VOCs净化技术，因为它可以在温和的条件下处理VOCs。但是在光催化降解VOCs过程中，不可避免地面临光利用率低、催化活性低的挑战，这使得光催化技术难以对芳香类VOCs进行去除。催化燃烧技术可以提供足够的催化活性，实现对芳香类VOCs的降解，然而该技术需要消耗过多的能源来为催化反应提供足够的热量。将光催化技术和热催化技术的有机组合，为VOCs去除提供一种有效的途径。它不仅继承了光催化的优点，而且可以实现对难以降解VOCs的有效去除。基于以上需求，光热催化技术应运而生。

光热催化技术通过整合光催化和热催化的优势，以其出色的催化氧化能力受到广泛关注。这种耦合技术利用太阳能作为光和热源，克服了光催化中量子效率低和热催化中能量消耗大的缺陷。此外，水蒸气在实际的VOCs控制过程中是无处不在的，高湿环境会对催化剂的催化活性和稳定性产生巨大影响。‍

锰基氧化物是新兴的过渡金属氧化物晶体之一，具有丰富的储量、可调控的价态和高丰度的氧物种等特性，在VOCs降解中具有优异的热催化活性。但传统的块状氧化锰催化剂对光收集的能力不强，仍需要更高的能量补充激活氧空位以提高光热催化活性。因此，设计具有高效降解能力和优异耐水性的光热催化剂是目前光热催化VOCs降解的重点研究方向。为实现这一目标，广西大学赵祯霞教授等人采用溶剂诱导降维策略调控甲醇与水的溶剂比例，构建限域配位的“甲醇溶剂化壳层”，形成具有丰富氧空位和强抗湿能力的高活性双金属锰基氧化物纳米片(M-Cu/MnOx)。甲醇诱导了草酸锰的片状结晶，构建了具有丰富界面氧空位的纳米片状氧化锰，Mn3+|Mn4+氧化物多晶和缺陷的中微孔结构(416.2 m2·g-1)。

同时，原位Cu掺杂有效地促进了M-Cu/MnOx纳米片中产生更多的不饱和金属-O键和丰富的氧空位。界面上的氧空位加强了内部电子传输能力，并通过加速e-/h+对的分离产生了更多的活性氧物种。Mn3+|Mn4+氧化物多晶被证明与Z型异质结相匹配，可以提高Mn物种的氧化还原活性和稳定性，并通过加速e-/h+对的分离促进更多活性氧的产生。通过H2-TPR、O2-TPD和CO消耗曲线研究的光热催化的协同效应表明，M-Cu/MnOx纳米片呈现出更高的激活还原能力和表面氧物种。在低能耗下M-Cu/MnOx具有优异的甲苯光热催化活性、良好的高湿耐受性和催化持久性。在RH＝80%和连续催化反应（200 h）下，它实现了超高（92.8%）甲苯转化率和深度矿化（84.4%）。“溶剂诱导降维”策略为VOCs净化提供了一种高效、节能的途径，有望为光热催化VOCs的研究提供理论和实验基础。‍